Johannes Keppner Einfluss fehlpassungsinduzierter Spannungsfelder auf den Transportprozess bei ionischer Leitfähigkeit

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Inhaltsangabe zu „Einfluss fehlpassungsinduzierter Spannungsfelder auf den Transportprozess bei ionischer Leitfähigkeit“ von Johannes Keppner

Auf der Suche nach maßgeschneiderten Funktionskeramiken ist in den letzten zwei Dekaden die
gezielte elastische Störung des Kristallgitters durch Grenzflächenspannungen in den Fokus der
Forschung gerückt. Ziel dieser Arbeit war es den Einfluss fehlpassungsinduzierter Grenzflächenspannungen
auf den Transportprozess der Sauerstoffionen in yttriumdotiertem Zirkoniumdioxid
YSZ besser zu verstehen.
Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein analytischesModell entwickelt, um die Grenzflächenspannung
und -dehnung in kolumnaren Dünnschichten zu beschreiben. Hierdurch können die schichtdickenabhängige
Leitfähigkeit und in Röntgenstrukturuntersuchungen bestimmtenmittleren Netzebenenabstände
beschrieben und die Ausdehnung der verspannten Grenzfläche abgeschätzt werden.
Als Modellsystem wurden (111)-orientierte Multischichten aus YSZ und einem Seltenerdsesquioxid
SE2O3 (SE = Dy, Y, Er und Sc) auf (0001) Al2O3-Substratenmittels gepulster Laserdeposition
hergestellt. Die Grenzflächendehnung wurde durchWahl des SE2O3 und die Textur durchWahl der
Depositionsparameter variiert.
Die Röntgenstrukturuntersuchungen zeigen eindrucksvoll den Abbau der Grenzflächendehnung.
Die Ausdehnung des verspannten Bereichs variiert je nach Textur der Proben zwischen 3 nm und
10 nm. Je stärker die Filme texturiert sind, desto weiter ausgedehnt ist die verspannte Grenzfläche.
Die ionische Leitfähigkeit, welche durch Impedanzspektroskopie bestimmtwurde, reagiert imgleichenMaße
sensibel auf die Grenzflächenspannung wie auf Textureffekte und beide Effekte können
nicht eindeutig voneinander getrennt werden. Proben mit nur einer azimutalen Vorzugsorientierung
weisen eine unerwartete, anisotrope Leitfähigkeit auf, welche in Proben mit einer Fasertextur aufgrund
einer geometrischen Mittlung nicht auftritt. Hoch texturierte Schichten zeigen die höchste
Steigerung der ionischen Leitfähigkeit um bis zu 400 % bei einer Schichtdicke von etwa 100 nm,
allerdings zeigen sie keine monotone Änderung der Leitfähigkeit mit weiter abnehmender Schichtdicke.
Filme mit einer weniger stark ausgeprägten Textur zeigen die erwartete monotone Änderung
der Leitfähigkeit als Funktion der Schichtdicke. Die hieraus abgeschätzte Ausdehnung der Grenzfläche
stimmt gut mit den Röntgen-Spannungsmessungen überein.
Die Entwicklung des Modells und die texturabhängigen, experimentellen Untersuchungen bilden
einen weiteren Grundstein zum besseren Verständnis von Grenzflächenspannungen und deren physikochemischen
Einflüssen. Es konnte gezeigt werden, dass neben materialbedingten Eigenschaften
vor allem präparationsbedingte Eigenschaften, wie die Textur und der mittlere Durchmesser
der kolumnaren Kristallite l entscheidenden Einfluss auf den Spannungsabbau und die ionische
Leitfähigkeit besitzen.

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